Thạc Sĩ Tổng hợp vật liệu xúc tác Fenton-like AlFe-Montmorillonite từ bentonite Lâm Đồng

TÓM TẮT
Nghiên cứu tổng hợp vật liệu AlFe-Montmorillonite từ khoáng bentonite Lâm Đồng làm xúc tác dị thể cho phản ứng Fenton-like (Fe(III)/H2O2) oxy hoá các chất hữu cơ khó bị phân huỷ trong điều kiện tự nhiên. Tinh chế làm giàu montmorillonite từ khoáng bentonite Lâm Đồng bằng phương pháp Tributh và Lagaly có cải tiến; phương pháp sol-gel được sử dụng để tổng hợp tác nhân chống AlFe-polycation; phương pháp “rắn – lỏng” để tổng hợp vật liệu AlFe-Montmorillonite. AlFe-polycation, bentonite tinh chế và vật liệu tổng hợp được đặc trưng bằng các phương pháp XRD, IR, SEM, DTA, TGA, AAS, hấp phụ N2 ở 77K và đo kích thước hạt bằng nhiễu xạ Laser.
(1) Bentonite tinh chế có kích thước hạt < 2 àm, khoảng cách cơ bản (d001) 15,0 Å, diện tích bề mặt riêng (SBET) 89,68 m2.g-1, thể tích lỗ xốp micro (Và) 0,0142 cm3.g-1, diện tích lỗ xốp micro (Sà) 26,57 m2.g-1 và dung lượng trao đổi cation 0,86 meq.g-1.
(2) Tác nhân chống AlFe-polycation có cấu trúc Keggin; hàm lượng ion Fe3+ thay thế đồng hình vào cấu trúc ion Keggin Al13 7+ đạt cực đại ở điều kiện phản ứng: tỷ lệ mol Fe3+/(Al3++Fe3+) = 10% và OH-/(Al3++Fe3+) là 2,2 ở nhiệt độ 400C.
(3) Vật liệu AlFe-Montmorillonite tổng hợp có cấu trúc xốp, độ bền nhiệt cao, d001 = 18,60 Å, SBET = 140,8 m2.g-1, Và = 0,0455 cm3.g-1 và Sà = 85,22 m2.g-1; có hoạt tính xúc tác Fenton-like cao với chất màu methyl orange (MO) trong khoảng pH rộng 3,50 – 5,50 ở điều kiện thường. Hàm lượng chất hữu cơ (TOC) được loại bỏ ở pH 3,50;
4,50 và 5,50 sau 90 phút phản ứng lần lượt là 53,60%; 55,49% và 45,82%. Đề nghị tiếp tục nghiên cứu sâu về phản ứng xúc tác Fenton-like trên vật liệu AlFe-Montmorillonite (cơ chế phản ứng, ảnh hưởng của nhiệt độ môi trường, pH dung dịch, nồng độ H2O2 và độ bền vật liệu với các cơ chất hữu cơ khác nhau).
MỤC LỤC

Trang phụ bìa
Bản tóm tắt . i
Mục lục . iii
Danh mục các chữ viết tắt . vi
Danh mục các bảng vii
Danh mục các hình vẽ và đồ thị viii
Mở đầu . 1
Chương 1 – TỔNG QUAN 2
1.1. Giới thiệu về khoáng bentonite . 2
1.1.1. Sự tạo thành khoáng sét trong thiên nhiên 2
1.1.2. Thành phần hoá học và cấu trúc 2
1.1.3. Tính chất hóa lý . 4
1.1.4. Ứng dụng của bentonite . 6
1.1.5. Khoáng sét bentonite Việt Nam 6
1.2. Sét chống và sét chống nhôm sắt 7
1.2.1. Vật liệu sét chống 7
1.2.2. Những yêu cầu cơ bản về đất sét nền và tác nhân chống 8
1.2.2.1. Khoáng sét lớp: Na-Montmorillonite . 9
1.2.2.2. Tác nhân chống: Các polycation kim loại 11
- Phương pháp sol-gel: Tổng hợp polycation kim loại 11
- Cơ chế của quá trình sol-gel . 12
- Al-polycation: Al13 7+ (Al-Keggin) . 15
- AlFe- polycation (AlFe-Keggin) 16
1.2.3. Các quá trình tổng hợp vật liệu sét chống . 17
- Quá trình chèn polycation kim loại vào giữa các lớp . 17
- Quá trình nung định hình cấu trúc 18
1.2.4. Hai phương pháp tổng hợp sét chống . 19
- Phương pháp chống phân tán loãng . 19
- Phương pháp chống trong môi trường đậm đặc . 20
1.3. Xúc tác Fenton-like . 22
1.3.1. Các quá trình Fenton 22
1.3.2. Đất sét chống với phản ứng Fenton-like 24
Chương 2- MỤC TIÊU, ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 27
2.1. Mục tiêu nghiên cứu 27
2.2. Đối tượng nghiên cứu . 27
2.3. Nội dung nghiên cứu và quy trình thực nghiệm . 27
2.3.1. Nội dung nghiên cứu . 27
2.3.1. Quy trình thực nghiệm . 28
2.4. Các phương pháp nghiên cứu . 28
2.4.1. Phương pháp thực nghiệm hóa học . 28
2.4.2. Các phương pháp đặc trưng . 29
2.5. Hoá chất và thiết bị sử dụng 30
2.5.1. Hoá chất . 30
2.5.2. Thiết bị sử dụng . 31
Chương 3: THỰC NGHIỆM – KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN . 32
3.1. Tinh chế bentonite 32
3.1.1. Phương pháp tinh chế . 32
3.1.2. Sản phẩm và các đặc trưng 33
- Bentonite nguyên khai (bentonite NK) 33
- Bentonite tinh chế (Na-MMT) . 34
3.2. Tổng hợp vật liệu sét chống nhôm sắt (AlFe-MMT) . 38
3.2.1. Tổng hợp tác nhân chống AlFe-Keggin 38
- Phương pháp tổng hợp . 38
- Kết quả và thảo luận . 39
3.2.2. Tổng hợp vật liệu AlFe-MMT . 46
- Phương pháp tổng hợp “rắn – lỏng” 46
- Kết quả và thảo luận . 46
3.2.3. Thử hoạt tính xúc tác với chất màu methyl orange . 54
- Phương pháp . 54
- Kết quả và thảo luận . 55
Chương 4 – KẾT LUẬN 59
TÀI LIỆU THAM KHẢO . 60
PHỤ LỤC 64