Tiến Sĩ Phương pháp ko trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp

PHƯƠNG PHÁP K[SUB]O[/SUB] TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

TRONG VÙNG NĂNG LƯỢNG THẤP​

MỞ ĐẦU

Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron lò phản ứng dùng phương pháp chuẩn hóa k0- INAA đã được A. Simonits [10] đề xuất từ 1975, sau đó F. De Corte [25] đã nghiên cứu phát triển phương pháp này từ năm 1987 và cho đến nay các nhà phân tích kích hoạt cũng còn đang nghiên cứu phát triển nhằm hoàn thiện kỹ thuật phân tích này hơn như: kỹ thuật phân tích kích hoạt tia gamma tức thời (PGNAA), kỹ thuật phân tích tia gamma vùng
năng lượng thấp (LEPD),v.v Cho đến nay phương pháp chuẩn hóa k0-INAA đã được phát triển và áp dụng phân tích mẫu trong nhiều lĩnh vực khi mẫu đã kích hoạt được đo thông qua hệ phổ kế gamma với detectơ Ge(Li) hoặc HPGe. Tuy nhiên, các loại detectơ này có hiệu suất giảm nhanh đối với tia gamma có năng lượng thấp dưới 100 keV và phổ tia gamma thường rất phức tạp trong vùng năng lượng này. Như vậy, theo nguyên tắc độ nhạy và độ chính xác sẽ giảm đi khi ta xác định hàm lượng các nguyên tố được đo thông qua các hạt nhân phát tia gamma năng lượng thấp, đặc biệt đối với các nguyên tố đất hiếm. Tầm quan trọng cho việc xác định hàm lượng các nguyên tố đất hiếm liên quan đến nhiều lĩnh vực như: Địa chất học, địa hóa học, khoáng vật học và môi trường. Để tăng độ chính xác cho phép phân tích tia gamma vùng năng lượng thấp thì việc hiệu chỉnh vài hiệu ứng là cần thiết và đáng được nghiên cứu. Luận án này nhằm mục đích hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0- INAA qua việc nghiên cứu phân tích chính xác hàm lượng nguyên tố phát tia gamma vùng năng lượng thấp. Trong luận án này chúng tôi quan tâm đến vùng năng lượng từ 40 đến 400 keV được đo bởi detectơ HPGe. Đối tượng nghiên cứu là các nguyên tố đất hiếm
thuộc nhóm lanthanide, tantalum, thorium và uranium trong bảng hệ thống tuần hoàn.

Để đo chính xác cường độ tia gamma vùng năng lượng quan tâm ở trên thì bài toán hiệu chỉnh các thông số trong phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt neutron dùng kỹ thuật chuẩn hóa k0-INAA cần được nghiên cứu, các thông số cần hiệu chỉnh bao gồm hiệu chỉnh sự tự hấp thụ tia gamma trong mẫu và chuẩn, hiệu chỉnh trùng phùng
thực, hiệu chỉnh các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt, hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu, đặc biệt là hiệu chỉnh sự chồng chập đỉnh tia X và tia gamma. Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ tia gamma trong mẫu đã được nhiều tác giả tính toán nhưng chỉ áp dụng cho mẫu thể tích, trong đó F. De Corte [25] tính cho mẫu có dạng dây và lá. Tuy nhiên khi áp dụng phương pháp này để hiệu chỉnh tự hấp thụ tia gamma năng lượng thấp thì không còn đúng nữa và ta cần phải nghiên cứu thêm. Hiệu chỉnh trùng phùng thực cũng được F. De Corte đề cập nhưng chỉ quan tâm sự trùng phùng giữa tia gamma-gamma và gamma-KX đối với các nguyên tố có bậc số Z  72, tức là từ nguyên tố Hf trở về sau, và sau đó được M.C. Freitas và F. De Corte [30] phát triển và xây dựng công thức tính hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực (COI) có chú ý đến trùng phùng giữa tia gamma-LX khi đo mẫu kích hoạt bằng detectơ LEGe. M.C. Freitas đã viết chương trình tính hệ số COI bằng ngôn ngữ Fortran 77, tuy nhiên chương trình tính của M.C. Freitas không linh động cho người sử dụng và chúng ta cũng không dễ dàng có chương trình này. Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn
neutron nhiệt và trên nhiệt của molybdenum (Mo) được M. C. Freitas [58] xác định bằng thực nghiệm, J. Salgado [46-48] và I. F Goncalves [41-43] tính lại bằng phương pháp Monte Carlo với kết quả sai lệch khá cao. Nhìn chung, các hiệu chỉnh trên đã được nhiều tác giả thực hiện bằng nhiều phương pháp khác nhau như phương pháp Monte-Carlo, phương pháp thực nghiệm, v, v , tuy nhiên các phương pháp này đòi hỏi tốn nhiều thời gian và công sức. Trên vấn đề hiệu chỉnh này chúng tôi tính toán lại các thông số hiệu chỉnh bằng các công thức đơn giản và nhanh chóng hơn.

Luận án bao gồm 5 chương, trong đó

chương 1: Tổng quan cơ sở lý thuyết trong phân tích kích hoạt neutron dùng kỹ thuật chuẩn hóa k0-INAA. Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo cũng được trình bày trong chương này.

Chương 2: Phương tiện chiếu xạ và thiết bị ghi bức xạ. Khảo sát các đặc trưng của hệ thống phân tích kích hoạt neutron tại hai lò phản ứng hạt nhân: Đà Lạt (Việt Nam) và JRR-3, Tokai (Nhật Bản). Thực nghiệm xác định nhiệt độ neutron tại kênh chiếu xạ, thực nghiệm xác định đường cong hiệu suất và tỉ số P/T của detectơ theo năng lượng tia gamma.

Chương 3 trình bày các phương pháp lựa chọn vật liệu thích hợp dùng làm chất so sánh và tính toán các hệ số hiệu chỉnh như tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt, hiệu chỉnh tự hấp thụ tia gamma trong vật liệu, v, v

Chương 4 trình bày chi tiết các hiệu ứng trùng phùng thực cho trường hợp trùng phùng giữa gamma-gamma, gamma-KX và gamma-LX. Một chương trình tính hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực có tên là COIPro đã được viết bằng ngôn ngữ C# và tính được cho hai hệ phổ kế tia gamma tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Phép đo thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh COI cũng được trình bày trong chương này.

Chương 5, áp dụng các thông số đã tính toán cũng như thực nghiệm vào việc xác định hàm lượng các nguyên tố đất hiếm, tantalum, thorium và uranium trong các mẫu chuẩn. Phép đo thực nghiệm này được thực hiện tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Cuối cùng là phần kết luận: nêu lên các kết quả chính, các đóng góp mới của luận án, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu.

MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN i
LỜI CẢM ƠN ii
LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU .iv
DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU viii
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ .x
MỞ ĐẦU 1
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron .4
1.2 Chuẩn hóa phân tích kích hoạt neutron 9
1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl) 10
1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối 11
1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối .12
1.2.4 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố 13
1.2.5 Phương pháp chuẩn hóa k0 .14
1.3 Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng .16
1.3.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ  .16
1.3.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (qui ước Hogdahl) .21
1.3.3 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron n 0 r() T /T
và nhiệt độ neutron Tn 22
1.4 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu 25
1.5 Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo 26
1.5.1 Các vấn đề đã nghiên cứu và tồn tại .26
1.5.2 Hướng nghiên cứu tiếp theo .28
Trang
CHƯƠNG 2: PHƯƠNG TIỆN CHIẾU XẠ VÀ THIẾT BỊ GHI BỨC XẠ
2.1 Lò phản ứng nghiên cứu JRR-3, Tokai (Nhật Bản) 30
2.1.1 Vị trí chiếu xạ .30
2.1.2 Hệ phổ kế tia gamma 33
2.1.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector 35
2.1.4 Thực nghiệm khảo sát tỉ số P/T .36
2.2 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt .37
2.2.1 Vị trí chiếu xạ .38
2.2.2 Hệ phổ kế tia gamma 42
2.2.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector HPGe 43
2.2.4 Khảo sát đường cong P/T của detector HPGe 44
2.3 Kết luận chương 2 .45
CHƯƠNG 3: NGHIÊN CỨU LỰA CHỌN VẬT LIỆU LÀM MONITOR VÀ
TÍNH TOÁN CÁC HỆ SỐ HIỆU CHỈNH CỦA CHÚNG
3.1 Lựa chọn vật liệu làm monitor .46
3.1.1 Tiêu chuẩn lựa chọn 46
3.1.2 Chọn lựa vật liệu .46
3.2 Tính các hệ số tự che chắn neutron 48
3.2.1 Tính hệ số tự che chắn neutron nhiệt .48
3.2.2 Tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt 51
3.3 Tính các hệ số tự hấp thụ tia gamma và hiệu chỉnh cường độ
tia gamma .57
3.3.1 Monitor có dạng tấm .57
3.3.2 Monitor có dạng hình dây ngắn hoặc trụ .59
3.4 Kết luận chương 3 .63
CHƯƠNG 4: HIỆU CHỈNH TRÙNG PHÙNG THỰC
4.1 Tổng quan về cơ sở nghiên cứu .65
4.2 Hiệu ứng trùng phùng thực 67
4.2.1 Các khái niệm cơ bản 67
4.2.2 Các vạch tia X từ phép biến hoán trong .69
4.2.3 Các tia X phát ra từ việc bắt electron .70
4.2.4 Tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho trường hợp
đơn giản 71
4.3 Công thức tổng quát cho hiệu chỉnh trùng phùng thực .75
4.3.1 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến biến hoán
trong của e- .76
4.3.2 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến quá trình
bắt e- .80
4.3.3 Công thức tính hệ số trùng phùng tổng SI[A] cho trường hợp
tổng quát .84
4.4 Xây dựng chương trình tính toán hệ số COI .84
4.4.1 Các dữ liệu đầu vào (input data) 84
4.4.2 Các dữ liệu xuất (output data) .86
4.5 Áp dụng chương trình tính hệ số COI cho các đồng vị kích hoạt 89
4.6 Thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực COI
của các nguyên tố đất hiếm 89
4.7 Kết luận chương 4 .91
CHƯƠNG 5: ÁP DỤNG PHÂN TÍCH NỒNG ĐỘ NGUYÊN TỐ TRONG CÁC
MẪU CHUẨN
5.1 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 93
5.1.1 Hiệu chỉnh các phổ nhiễu 94
5.1.2 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu sơ cấp bậc nhất 96
5.1.3 Hiệu chỉnh trùng phùng thực .99
5.1.4 Kết quả phân tích và so sánh với giá trị chứng nhận 99
5.2 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai 103
5.3 Chuẩn hóa “chondrite” 105
5.4 Kết luận chương 5 .109
KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN
A/ Các kết quả chính .110
A.1 Các đóng góp mới của luận án 110
A.2 Các nghiên cứu và phát triển của luận án 110
B/ Các giá trị khoa học 111
C/ Các giá trị thực tiễn .112
D/ Hướng nghiên cứu tiếp theo 112
Các công trình đã công bố .113
Tài liệu tham khảo .115
Phụ lục 1 .121
Phụ lục 2 .129
Phụ lục 3 .137
Phụ lục 4 .138.