Thạc Sĩ Nghiên cứu sự tạo phức của một số nguyên tố đất hiếm với L-Asaparagin và bước đầu thăm dò hoạt tính

LUẬN VĂN THẠC SỸ HÓA HỌC
NĂM 2012
MỤC LỤC
Lời cảm ơn
Lời cam đoan .
Mục lục .i
Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt . iii
Danh mục các hình iv
Danh mục các bảng . vi
MỞ ĐẦU 1
Chương 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU 3
1.1. Giới thiệu về các nguyên tố đất hiếm (NTĐH) 3
1.1.1. Đặc điểm cấu tạo và tính chất chung của các NTĐH . 3
1.1.2. Giới thiệu về một số hợp chất chính của NTĐH 6
1.1.3. Giới thiệu về nguyên tố đất hiếm nhẹ (trừ Prometi) . 9
1.1.4. Tổng quan về đất hiếm ở Việt Nam 14
1.2. Giới thiệu về Amino axit vàL-Asparagin . 21
1.2.1. Sơ lược về Amino axit 21
1.2.2. Sơ lược về L-Asparagin 22
1.3. Khả năng tạo phức của các NTĐH với các aminoaxit . 23
1.3.1. Khả năng tạo phức của các NTĐH . 23
1.3.2. Khả năng tạo phức của các NTĐH với aminoaxit 26
1.4. Hoạt tính sinh học của phức chất NTĐH với các aminoaxit 27
1.5. Phương pháp nghiên cứu sự tạo phức trong dung dịch 28
1.5.1. Phương pháp chuẩn độ đo pH . 28
1.5.2. Phương pháp xác định hằng số bền của phức chất tạo thành . 29
1.6. Các phương pháp nghiên cứu phức rắn 30
1.6.1. Phương pháp phổ hấp thụ hồng ngoại 30
1.6.2. Phương pháp phân tích nhiệt 31
1.6.3. Phương pháp đo độ dẫn điện 32
1.7. Đối tượng thăm dò hoạt tính sinh học của phức chất: vi khuẩn Salmonella, Shigella, E.coli, Staphylococcus aureus 33
Chương 2. THỰC NGHIỆM . 35
2.1. Hóa chất và thiết bị . 35
2.1.1. Hóa chất . 35
2.1.2. Thiết bị 37
2.2. Nghiên cứu sự tạo phức của các ion đất hiếm (La3+, Ce3+, Pr3+, Nd3+, Sm3+, Eu3+, Gd3+) với L-Asparagin bằng phương pháp chuẩn độ đo pH 37
2.2.1. Xác định hằng số phân ly của L-Asparagin ở 25 0,5 0C lực ion 0,10 37 
2.2.2. Nghiên cứu sự tạo phức của các ion đất hiếm Ln3+(La3+, Ce3+, Pr3+, Nd3+, Sm3+, Eu3+, Gd3+) với L-Asparagin . 41
2.3. Tổng hợp phức chất rắn 47
2.3.1. Phức chất tỉ lệ Ln3+: Asn = 1: 3 47
2.3.2. Xác định thành phần của phức chất 47
2.3.3. Nghiên cứu các phức chất bằng phương pháp phân tích nhiệt . 48
2.3.4. Nghiên cứu các phức chất bằng phương pháp phổ hấp thụ hồng ngoại 51
2.3.5. Nghiên cứu các phức chất bằng phương pháp đo độ dẫn điện . 55
2.4. Bước đầu thăm dò hoạt tính sinh học của một số phức chất của NTĐH với L_asparagin 56
2.4.1. Hoạt tính kháng khuẩn của phức Pr(Asn)3.2H2O . 56
2.4.2. Hoạt tính kháng khuẩn của phức Nd(Asn)3.4H2O 59
KẾT LUẬN 62
TÀI LIỆU THAM KHẢO . 63
MỞ ĐẦU
Trong những năm gần đây cụm từ “đất hiếm” được thế giới rất quan tâm, mười bảy NTĐH đã được ví như “vũ khí mới” để nói lên tầm quan trọng của chúng. Quá trình tìm ra, phân tách các nguyên tố này tuy là tương đối muộn nhưng sự phát triển về ứng dụng của các NTĐH, các hợp chất của chúng ngày càng rộng rãi và phổ biến trên mọi lĩnh vực. Một trong những hợp chất có ứng dụng quan trọng của đất hiếm đang được các nhà khoa học trên thế giới quan tâm là phức chất của các NTĐH với các phối tử vô cơ và hữu cơ, trong đó các nghiên cứu về phức chất của đất hiếm với các phối tử amino axit đang được quan tâm đặc biệt. Amino axit có dung lượng phối trí lớn và có ít nhất hai loại nhóm chức amino (- NH2) và cacboxyl (- COOH) có khả năng liên kết với các ion kim loại, điện tích âm lớn nên phức chất hình thành từ những phối tử này bền. Các nhà khoa học trên thế giới đã và đang tiến hành nghiên cứu, tổng hợp nhiều loại phức chất của các nguyên tố đất hiếm với các amino axit như phức dung dịch, phức rắn ở dạng đơn hay đa phối tử Bước đầu đưa những hợp chất phức chất vào ứng dụng trong thực tế trên nhiều lĩnh vực khoa học công nghệ, nông nghiệp, y học [7].
Ngày càng nhiều những công trình khoa học được công bố và những thành tựu bước đầu đạt được đã cho thấy tiềm năng phát triển phức chất NTĐH trong tương lai. Rất nhiều phối tử amino axit đã được tiến hành tổng hợp với NTĐH và bước đầu đưa vào ứng dụng như L-histidin, L-tyrosin, Alanin Đã có một số tác giả nghiên cứ sự tạo phức trong dung dịch, tổng hợp phức chất ở dạng rắn của một số nguyên tố kim loại chuyển tiếp họ d, họ f với phối tử L-Asparagin tuy nhiên với các kim loại đất hiếm nhẹ thì ít được nghiên cứu. Trên cơ sở đó chúng tôi thực hiện đề tài: ''Nghiên cứu sự tạo phức của một số nguyên tố đất hiếm với L_Asparagin và bước đầu thăm dò hoạt tính sinh học của chúng''.
Mục tiêu nghiên cứu những vấn đề sau:
Xác định hằng số bền của phức đơn phối tử của các NTĐH (La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd) với L-Asparagin theo tỉ lệ các cấu tử xác định. Tổng hợp, nghiên cứu cấu trúc của phức rắn đơn phối tử của một số NTĐH (La, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd) với L-Asparagin theo tỉ lệ các cấu tử xác định.
Nội dung nghiên cứu:
Xác định hằng số phân li của L-Asparagin ở nhiệt độ xác định.
Nghiên cứu sự tạo phức đơn phối tử giữa các ion đất hiếm (La3+, Ce3+, Pr3+, Nd3+, Sm3+, Eu3+, Gd3+) với L-Asparagin theo tỉ lệ mol 1: 2 ở nhiệt độ xác định.
Tổng hợp, nghiên cứu cấu trúc của phức chất dạng rắn đơn phối tử giữa các ion đất hiếm (La3+, Pr3+, Nd3+, Sm3+, Eu3+, Gd3+) với L-Asparagin theo tỉ lệ mol 1: 3 ở nhiệt độ xác định.
Thăm dò hoạt tính sinh học của phức chất Pr(Asn)3.2H2O, Nd(Asn)3.4H2O trên vi khuẩn.