Thạc Sĩ Nghiên cứu đo tuổi carbon phóng xạ mẫu địa chất bằng Đetectơ nhấp nháy lỏng

Đề tài: Nghiên cứu đo tuổi carbon phóng xạ mẫu địa chất bằng Đetectơ nhấp nháy lỏng
Lời cảm ơn
Tác giả xin gửi lời cảm ơn chân thành đến TS. Nguyễn Quang Miên - người đã hướng dẫn
nhiệt tình tác giả trong quá trình làm và hoàn tất luận án. Ngoài ra tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn
đến các thầy cô giáo khoa vật lí và khoa sau đại học trường ĐHSP Thành Phố Hồ Chí Minh, sự giúp
đỡ của các nhà nghiên cứu phòng thí nghiệm,Viện khảo cổ học Việt Nam đã tạo điều kiện cho tôi
được sử dụng các trang thiết bị trong quá trình tiến hành thực nghiệm để hoàn tất luận án.
Ngoài ra, tác giả còn xin chân thành cảm ơn thầy phản biện đã đóng góp nhiều ý kiến để luận
văn được hoàn thiện.
Đồng thời tôi cũng xin cảm ơn quý thầy cô trong hội đồng khoa học đã dành thời gian đọc và
góp ý cho luận văn giúp tôi thêm tiến bộ.
TP. HCM, tháng 7 năm 2010
Lê Thị Ngọc Hạnh BẢNG CÁC TỪ VIẾT TẮT
AMS (Accelarator Mass Spectro): Máy khối phổ kế gia tốc
GPC (Gas Proportional Counting): Ống đếm tỉ lệ
LSC (Liquid Scintillation Counting): Đếm nhấp nháy lỏng
LK4A: Lỗ khoan địa chất 4A
LKVN: Lỗ khoan địa chất VN MỞ ĐẦU
I. Lí do chọn đề tài.
Cùng với sự phát triển của vật lí học, đặc biệt với sự ra đời và phát triển của vật lí hạt nhân,
phương pháp tính tuổi carbon phóng xạ đã góp phần đánh dấu sự phát triển của địa chất và khảo cổ
học. Thông qua việc so sánh hoạt độ phóng xạ của nguyên tố carbon có trong vật sau khi chết và ở
thời điểm lúc còn sống, từ đó suy ra tuổi của cổ vật.
Kể từ lúc ra đời, phương pháp này đã nhanh chóng khẳng định tầm quan trọng của mình - là
một công cụ không thể thiếu được của các nhà địa chất và khảo cổ, cũng như các chuyên gia trong
lĩnh vực đánh giá các vấn đề về môi trường liên quan tới carbon. Hiện nay tính tuổi carbon là một
trong những phương pháp được sử dụng phổ biến, và là một phương pháp tính tuổi chính xác được
biết đến. Sự phát triển của nó đã mang lại cuộc cách mạng cho ngành địa chất và khảo cổ học, bằng
việc cung cấp những phương tiện đo tuổi ngày càng chính xác hơn và hiện đại hơn.
Cho đến nay đã có khá nhiều các phương pháp để xác định hàm lượng đồng vị
14
C: phương
pháp khối phổ kế hoặc phương pháp đo trực tiếp hoạt độ carbon phóng xạ. Phương pháp khối phổ
kế dùng để xác định số nguyên tử carbon trực tiếp có trong mẫu. Bên cạnh những ưu điểm như có
độ nhạy cao, lượng mẫu sử dụng rất nhỏ, một vấn đề gặp phải là giá thành phân tích bằng phương
pháp này rất đắt, đòi hỏi hệ thống cơ sở hạ tầng khá phức tạp, khó áp dụng phổ biến. Chính vì vậy,
không chỉ ở Việt Nam mà các nước trên thế giới phương pháp xác định hàm lượng
14
C bằng khối
phổ kế cũng không được sử dụng cho mục tiêu đại trà, phổ biến. Trên thực tế, hiện nay tại các
phòng thí nghiệm
14
C, hoạt độ phóng xạ riêng của
14
C của mẫu vật thường được xác định bằng
phương pháp tổng hợp benzen và đếm nhấp nháy lỏng.
Ở Việt Nam, phương pháp này cũng chưa phổ biến, do đó việc tìm hiểu và nghiên cứu về vấn
đề này cũng là một vấn đề đang được quan tâm. Thông qua việc nghiên cứu đề tài này, tác giả có
dịp tìm hiểu kĩ và sâu hơn về nội dung khoa học của phương pháp, tình hình trong và ngoài nước,
cũng như được trực tiếp thực hiện các thí nghiệm xác định tuổi carbon phóng xạ các mẫu địa chất
trên hệ đo tại phòng tại viện khảo cổ học Việt Nam. Với những lí do đó tác giả đã lựa chọn đề tài
“Nghiên cứu đo tuổi carbon phóng xạ mẫu địa chất bằng detector nhấp nháy lỏng” làm đề tài
luận văn thạc sỹ của mình.
II. Mục đích nghiên cứu của đề tài.
Góp phần nâng cao hiểu biết về tri thức vật lí hạt nhân và cách triển khai ứng dụng công
nghệ hạt nhân trong thực tiễn.
Ngoài ra, thành công của đề tài cũng sẽ trực tiếp góp phần xác lập giải pháp hữu hiệu trong
phân tích xác định tuổi mẫu địa chất bằng phương pháp carbon phóng xạ tại Việt Nam. III. Đối tượng nghiên cứu.
Đối tượng nghiên cứu của đề tài là các mẫu địa chất có chứa carbon và các vấn đề kỹ thuật
chuyên môn liên quan đến đo hoạt độ phóng xạ beta bằng detector nhấp nháy lỏng (như: gia công
mẫu, tổng hợp benzen, tạo detector .).
IV. Ý nghĩa khoa học thực tiễn của đề tài nghiên cứu.
Đề tài có ý nghĩa khoa học là sẽ góp phần nâng cao hiểu biết chung về tri thức vật lí hạt nhân
cũng như cách thức triển khai ứng dụng các công nghệ hạt nhân trong đời sống kinh tế xã hội.
Kết quả nghiên cứu của đề tài sẽ được ứng dụng trong triển khai phân tích xác định tuổi mẫu
địa chất bằng phương pháp carbon phóng xạ tại Việt Nam.
V. Phạm vi nghiên cứu.
-Tiến hành nghiên cứu kĩ thuật và tiến hành đo tuổi carbon phóng xạ của mẫu địa chất trên hệ đo
nhấp nháy lỏng.
- Tiến hành thực nghiệm tại Viện khảo cổ học Việt Nam
Luận văn ngoài phần mở đầu và kết luận gồm các chương:
Chương 1: Cơ sở khoa học của phương pháp.
Chương 2: Thực nghiệm xác định tuổi carbon phóng xạ.
Chương 3: Kết quả và thảo luận.
Đề tài luận văn được thực hiện trong khoảng thời gian từ tháng 10/2009 đến tháng 6/1010 tại
Phòng thí nghiệm và Xác định niên đại, Viện Khảo cổ học Việt Nam. Chương 1:
CƠ SỞ KHOA HỌC CỦA PHƯƠNG PHÁP
1.1. Phân bố đồng vị
14
C trong tự nhiên.
1.1.1. Carbon phóng xạ và chu chuyển
14
C trong môi trường.
Trong tự nhiên, carbon có thể tồn tại ở dạng tinh khiết hay dưới dạng hợp chất vô cơ như:
kim cương, than chì, than đá, đá vôi .hay hydrocarbonnat hòa tan trong nước. Ngoài ra, carbon còn
là nguyên tố chủ yếu cấu tạo nên các hợp chất hữu cơ và là thành phần quan trọng để tạo ra các tổ
chức sống.
Trong khí quyển, carbon có trong các hợp chất khí, mà phổ biến là khí carbonđiôxit CO2.
Qua con đường quang hợp, nguyên tố này sẽ được đưa vào trong trong các tổ chức tế bào của thực
vật. Động vật ăn thực vật và hấp thụ carbon vào trong cơ thể mình. Nghĩa là, theo quá trình trao đổi
chất sinh học, carbon sẽ được đưa vào trong mọi cơ thể sống.
Trong tự nhiên carbon có ba đồng vị cơ bản đó là:
12
C,
13
C,
14
C. Trong đó hai đồng vị đầu:
12
C,
13
C là các đồng vị bền và chiếm phần chủ yếu (
12
C chiếm 99,63%;
13
C chiếm 0,07%) còn
14
C là
đồng vị không bền, nó có khả năng phân rã phóng xạ β
-
(với chu kì bán rã là T1/2 =5730 năm) để trở
thành nguyên tố khác.
Carbon phóng xạ (
14
C) là một đồng vị có nhiều ứng dụng trong nghiên cứu địa chất, khảo cổ
và các vấn đề về môi trường liên quan tới carbon. Nó là sản phẩm tương tác của tia vũ trụ với
nguyên tử nitơ và được tạo ra liên tục trong bầu khí quyển ở độ cao 15km đến 20km tính từ mặt đất,
theo phương trình phản ứng hạt nhân:
14 14
7 6
n N C p 0,6MeV     (1.1)
Sau khi được tạo ra, carbon phóng xạ sẽ nhanh chóng bị oxi hóa thành khí
14
CO2, và tham gia
vào các chu trình hoạt động của carbon như những đồng vị carbon khác.
Trong tự nhiên, CO2 là loại khí có tính chất linh động cao sẽ nhanh chóng phân tán khắp toàn
cầu trong bầu khí quyển, sinh quyển và thủy quyển. Quá trình phân tán này được coi là rất nhanh
chóng, đồng đều. Sự tạo thành và quá trình chu chuyển của
14
C trong môi trường được minh họa
như (hình 1.1) Hình 1.1. Sơ đồ về quá trình chu chuyển
14
C trong tự nhiên
Đồng vị
14
C có khả năng phân rã β
-
, sau khi mất một điện tử nó sẽ chuyển thành đồng vị bền
là
14
N, theo phương trình sau:
14 14 0 
6 7 1 C N e     
(1.2)
Bức xạ beta của
14
C có năng lượng cực đại là Emax=156keV và đây là đồng vị phân rã beta
mềm thuần túy.
1.1.2. Hiện tượng cân bằng đồng vị carbon trong tự nhiên.
Như đã biết, luôn có hai quá trình ngược nhau xảy ra đối với hai đồng vị
14
C và
14
N: một là
quá trình tạo ra đồng vị
14
C từ
14
N do tác dụng của tia vũ trụ như phương trình (1.1); một là quá
trình tự phân rã của
14
C tạo thành
14
N như chỉ ra ở phương trình (1.2). Quá trình này đã và đang diễn
ra và từ rất lâu, lâu hơn rất nhiều so với chu kì bán rã của
14
C là T1/2=5730 năm. Theo đó, nếu coi số
hạt nhân
14
N trong khí quyển không bị thay đổi ngoài quá trình kích hoạt và thông lượng của
BỨC XẠ VŨ TRỤ
14
6 C
1
1
p
14
7 N
14 1 14 1
7 0 6 1 N n C p   
1
0
n
14
6 2 CO
Quang hợp
Trao đổi
HỒ AO
ĐẠI DƯƠNG
Sò ốc
14
CO2+H2O, mùn rác
Ca
12
CO3, Đá vôi
14
H CO3

,
12
H CO3

; Nước ngầm
Trao đổi neutron là một hằng số thì đến nay lượng
14
C tạo ra ở (1.1) và lượng
14
C phân rã ở (1.2) là như nhau
, nghĩa là tỉ số
14
12
C
C
không đổi .
Trong khí quyển tỉ số
14
12
C
C
 1,3.10
-12
. Đồng thời theo quy ước của hiệp hội carbon phóng xạ
quốc tế, hoạt độ phóng xạ riêng của
14
C trong 1gam carbon lấy từ không khí hay trong 1gam carbon
tự nhiên là Ao=13,56 dpm/1gC hay 226Bq/1kgC.
Tính chất cân bằng đồng vị carbon trong thực vật và trong môi trường sống dẫn tới kết quả
quan trọng sau: hoạt độ phóng xạ riêng của
14
C trong một gam carbon tinh chế từ thực vật cũng
bằng hoạt độ phóng xạ riêng của
14
C trong một gam tinh chế từ khí quyển và bằng 226 Bq/1kgC.
Nguyên nhân của sự cân bằng đồng vị này là do sự trao đổi chất không ngừng của sinh vật đối với
môi trường sống.
1.2. Mô hình bài toán đo tuổi
14
C trong mẫu địa chất.
1.2.1. Cơ sở của phương pháp.
Ý tưởng sử dụng đồng vị
14
C làm chất chỉ thị xác định tuổi cho những mẫu vật có liên quan
đến sự sống đã được Wiliard Libby đề xuất năm 1949 và thành công của nó đã đem đến vinh dự cho
nhà khoa học này giải thưởng Nobel năm 1960. Kể từ đó đến nay phương pháp này không ngừng
được cải tiến hoàn chỉnh để ngày càng có những số liệu tin cậy hơn.
Như đã nêu, khi còn sống sinh vật luôn duy trì tỉ lệ đồng vị
14
12
C
C
ở giá trị không đổi và bằng
1,3.10
-12
. Khi không còn trao đổi chất với bên ngoài (sinh vật chết), không còn hấp thụ carbon nữa,
lượng carbon phóng xạ (
14
C) trong chúng sẽ bị suy giảm theo quy luật phân rã phóng xạ với chu kì
bán rã là 5730 năm, như phương trình (1.3).
N=Noexp(-t) (1.3)
trong đó: N và No lần lượt là số hạt nhân carbon phóng xạ còn lại trong quá trình phân rã sau thời
gian t và số hạt nhân ban đầu,  là hằng số phóng xạ của
14
C.
Về mặt nguyên tắc, để xác định tuổi của mẫu vật chứa carbon ta phải xác định tỉ số đồng vị
carbon tại thời điểm ban đầu và tỉ số đồng vị đó còn lại sau thời gian t, ứng với thời điểm xác định
tuổi. Mặt khác do hàm lượng của
14
C rất nhỏ nên để xác định hàm lượng
14
C trong đối tượng nghiên
cứu, chúng thường được đưa về dạng hợp chất chứa nguyên tử carbon. Trên thực tế bài toán xác
định tuổi theo
14
C được đưa về bài toán xác định hoạt độ phóng xạ riêng của
14
C trong 1g hay 1kg C thu được từ mẫu vật nghiên cứu chứa carbon. Phương trình (1.3) lại chuyển về dạng phương trình
phân rã phóng xạ quen thuộc sau đây:
o
0,693
A A exp( t)
T

 (1.4)
Trong đó: A, Ao là hoạt độ phóng xạ riêng của
14
C trong một gam C được lấy từ mẫu phân tích tại
thời điểm t và thời điểm ban đầu, T là chu kì bán rã của
14
C. Hoạt độ phóng xạ riêng Ao trong
phương trình (1.4) có giá trị bằng 13,56 dpm/1gC hay bằng 226 Bq/1kgC.
Lấy logarit tự nhiên hai vế phương trình (1.4), ta có phương trình tính tuổi
14
C cho mẫu vật
như sau:
T Ao
t ( )ln
ln 2 A
 

 
 
(1.5)
Trong đó: A, Ao lần lượt là hoạt độ phóng xạ riêng của
14
C trong một gam carbon (C) được lấy từ
mẫu phân tích tại thời điểm t và thời điểm ban đầu
T là chu kì bán rã của
14
C.
Theo cách tính truyền thống, giá trị chu kì bán rã của
14
C được lấy theo giá trị mà W. Libby
đã thực hiện trước đây là 5568 ± 30 năm. Tuy nhiên cũng có thể chuyển đổi các kết quả tính tuổi
14
C này theo giá trị chu kì bán rã mới của
14
C là 5730 ± 40 năm (do Godwin thực hiện năm 1962)
bằng cách nhân kết quả với hệ số 1,03. Ngoài ra, cũng theo quy ước truyền thống, hàm lượng
14
C
ban đầu (Ao) trong mẫu sẽ được quy chuẩn về giá trị hàm lượng
14
C trong khí quyển ở thời điểm
năm 1950. Giá trị này đã được kiểm chứng bởi nhiều phòng thí nghiệm là 13,56 dpm/g (số phân rã
diễn ra trong một phút trong 1g carbon) [4].
Tốc độ phân rã đồng vị
14
C của mẫu đo tuổi tại thời điểm t được xác định qua các phép đo
đối sánh với mẫu chuẩn
14
C quốc tế.
Tóm lại, khi sử dụng các giả thiết trên, kết quả tính tuổi carbon phóng xạ mẫu khảo cổ học
được mặc nhiên quy chuẩn về mốc niên đại quy ước là năm 1950 AD (Anno Domini). Và tương
ứng theo quy ước này, kết quả niên đại được viết theo đơn vị là năm hiện tại viết tắt là BP (Before
present).
Như vậy, có thể thấy:
Phạm vi ứng dụng của phương pháp đo tuổi
14
C là các mẫu có nguồn gốc từ cơ thể sống, tức
là đã hấp thụ
14
CO2 trong khí quyển và tuổi của mẫu là khoảng thời gian từ lúc ngừng trao đổi chất
đến nay. Để xác định chính xác tuổi của mẫu vật cần phải xác định chính xác các giá trị hoạt độ A, Ao.
Với các mẫu vật có tuổi càng lớn, hoạt độ phóng xạ
14
C càng nhỏ, giá trị A càng nhỏ. Vì vậy, bài
toán xác định tuổi của các mẫu vật theo phương pháp đo hoạt độ
14
C gắn liền với bài toán xác định
hoạt độ phóng xạ nhỏ.
1.2.2. Hiệu chỉnh tuổi
14
C.
1.2.2.1. Hiệu chỉnh theo niên đại vòng cây.
Sử dụng các phương pháp chính xác hơn để xác định tuổi của đối tượng, như phương pháp
đếm vòng cây, người ta đã phát hiện ra những sai lệch giữa tuổi thực và tuổi của đối tượng nghiên
cứu theo phương pháp
14
C. Sự sai lệch càng lớn khi niên đại của vật càng tăng. Các nghiên cứu cho
thấy những nguyên nhân chính dẫn đến sự sai lệch như sau:
- Sự thăng giáng của từ trường mặt trời làm cho dòng bức xạ chiếu tới Trái đất thay đổi. Qua
phân tích, thời gian ứng với hàm lượng đồng vị
14
C cao thường ứng với cực tiểu hoạt động của mặt
trời.
- Hoạt động của con người, sử dụng nhiên liệu hóa thạch, đặc biệt là các vụ nổ hạt nhân thử
nghiệm. Các số liệu quan trắc đã chỉ ra rằng vào những năm 1966 -1967 hoạt độ phóng xạ riêng của
14
C trong khí quyển tăng lên gấp đôi so với đầu thế kỉ 20. Sau khi ngừng các vụ thử hạt nhân, hoạt
độ phóng xạ riêng của
14
C giảm dần có suy hướng đạt tới giá trị Ao.
- Ngoài ra, những nghiên cứu chi tiết hơn về đời sống sinh vật cũng chỉ ra rằng còn có sự
khác biệt về tỉ số
14
12
C
C
 
 
 
trong các sinh vật hay các vùng khí quyển.
Tóm lại, như đã thấy có sự biến đổi giá trị Ao
trong công thức (1.4), vì vậy khi sử dụng
phương pháp
14
C để xác định tuổi của mẫu vật, hiệp hội các phòng thí nghiệm carbon phóng xạ
quốc tế đã đưa ra phép hiệu chỉnh tuổi
14
C theo giá trị niên đại vòng cây. Từ đó, đã làm tăng đáng kể
độ tin cậy của kết quả đo tuổi theo phương pháp này.
1.2.2.2. Hiệu chỉnh hệ số tách đồng vị.
Về phương diện hóa học không có sự khác biệt đáng kể nào giữa các đồng vị của cùng một
nguyên tố, nghĩa là các phản ứng hóa học xảy ra với tốc độ như nhau đối với các đồng vị của cùng
một nguyên tố. Tuy nhiên về phương diện động học và sinh học tồn tại những hiệu ứng phân biệt
hay lọc lựa khác nhau giữa đồng vị nặng và đồng vị nhẹ của một nguyên tố. Hiệu ứng đó gọi là hiệu
ứng tách đồng vị hay hiệu ứng fractionation. Kết quả phân tích chính xác đã chỉ ra rằng trong các