Tiến Sĩ Nghiên cứu điều khiển chiếu xạ nơtron cho phân tích kích hoạt và chế tạo đồng vị phóng xạ tại lò phả

NGHIÊN CỨU ĐIỀU KHIỂN CHIẾU XẠ NƠTRON CHO PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT VÀ CHẾ TẠO ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TẠI LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT

TRẦN VĂN HÙNG​

Trang nhan đề
Mục lục
Các ký hiệu
Mở đầu
Chương_1: Tổng quan về nghiên cứu các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong một số lò phản ứng nghiên cứu trên thế giới và Việt Nam.
Chương_2: Nghiên cứu xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.
Chương_3: Nghiên cứu ảnh hưởng của một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt.
Chương_4: Một vài nghiên cứu áp dụng trong sản xuất đồng vị trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.
Chương_5: Kết luận.
Các công trình đã công bố
Phụ lục
MỞ ĐẦU
Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƯHNĐL) được khôi phục và mở rộng từ dạng lò TRIGA-MARK II dưới sự trợ giúp của Liên Xô cũ. Lò đã được mở rộng từ công suất 250 kW lên 500 kW và đã được chính thức đưa vào vận hành khai thác từ ngày 20/3/1984. Vùng hoạt của lò Đà Lạt được đặt lọt vào vành phản xạ graphít cũ và bên trong có đặt thêm một lớp phản xạ Beryllium bổ sung, ở giữa có bẫy nơtron. Nhiên liệu sử dụng thuộc loại lò VVR-M2 của Liên Xô. Nên vùng hoạt của lò Đà lạt không giống bất kỳ vùng hoạt của lò phản ứng trên thế giới. Chính vì vậy, việc nghiên cứu các đặc trưng vật lý lò của lò Đà Lạt là rất lý thú. Kể từ khi lò được đưa vào hoạt động, các nghiên cứu này, đặc biệt là các nghiên cứu về các thông số tĩnh và động học lò, thuỷ nhiệt rất sôi động và đã mang lại nhiều kết quả thú vị. Bên cạnh các hướng nghiên cứu này, các nghiên cứu thực nghiệm và lý thuyết nhằm khai thác hiệu quả của lò cũng được tiến hành. Đặc biệt hai hướng nghiên cứu ứng dụng chính là phân tích kích hoạt và sản xuất đồng vị. Mặc dù, lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt là loại lò nghiên cứu có công suất nhỏ, nhưng có rất nhiều kênh chiếu xạ, nó bao gồm 40 vị trí chiếu xạ ở mâm quay, ba kênh khô chuyển mẫu khí nén ( cột nhiệt, kênh 7-1 và 13-2), hai kênh ướt (1-4 và bẫy nơtron). Thông lượng nơtron trải rộng từ 1010 đến 1013
n/cm2s
-1 rất thích hợp cho phân tích kích hoạt và nghiên cứu sản xuất đồng vị. Đây cũng là hai hướng nghiên cứu mới đối với Việt Nam. Bản luận án bao gồm các công trình nghiên cứu thực nghiệm và tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và ảnh hưởng của chúng lên kết quả phân tích kích hoạt, sự suy giảm trường nơtron khi chiếu mẫu khối lượng lớn trong sản xuất đồng vị phóng xạ. Trong quá trình nghiên cứu cũng đề xuất phương pháp xác định hệ số lệch phổ 1/E đơn giản hơn và cũng từ nghiên cứu này đã trình bày phương pháp nghiên cứu ảnh hưởng của thông số này lên kết quả phân tích kích hoạt một cách chính xác hơn so với các công trình của các tác giả nước ngoài công bố trước đây. Từ các thông số đặc trưng thông lượng trong các kênh chiếu xạ đã trình bày phương pháp lựa chọn kênh chiếu xạ tối
11
ưu, lựa chọn điều kiện chiếu xạ trong phân tích kích hoạt, áp dụng phương pháp mono-satandard để phân tích các nguyên tố vết trong bia TiMo và độ sạch hạt nhân trong sản phẩm 99mTc chiết từ máy phát 99mTc sản xuất tại Viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt. Khác với các kết quả của các công trình khác, một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong bản luận án này được xác định bằng thực nghiệm và so sánh với các kết quả tính toán thuần túy lý thuyết. Cuối cùng, do chiếu mẫu khối lượng lớn trong kênh có thông lượng nơtron cao, bản luận án cũng đã nghiên cứu tính toán hoạt độ và che chắn phóng xạ của tổ hợp mẫu nhằm đảm bảo an toàn cho các nhân viên làm việc. Các kết quả trong bản luận án này hy vọng là cơ sở cho các nghiên cứu vaï từ trong lò ra xà lim nóng. Cuối cùng là chương V, phần kết luận, nêucác kết quả chính, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp tục ghiên cứu. cø áp dụng trong thực tế tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và các loại lò khác trên thế giới. Bản luận văn gồm năm chương: Chương I nêu các tổng quan phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron và các nghiên cứu về vấn đề này trên thế giới và thực tại tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Từ đó rút ra các nhược điểm và tồn tại cần phải tiếp tục tiến hành nghiên cứu trong bản luận án này. Chương II mô tả cấu trúc lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, trình bày nội dung phương pháp đơn giản xác định hệ số lệch phổ 1/E, sử dụng code MCNP chạy trên máy tính PC để tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron và trình bày các kết quả xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron bằng thực nghiệm và tính toán từ code MCNP. Chương III trình bày phương pháp và đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích; trong quá trình đánh giá cũng chứng minh tính chính xác hơn của phương pháp mà bản luận án trình bày so với các tác giả khác. Trong chương IV, từ các kết quả xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ đã trình bày phương pháp lựa chọn kênh chiếu xạ, phương pháp chiếu thích hợp, cũng như tính toán và thực nghiệm hệ số tự hấp thụ trong mẫu sản xuất đồng vị phóng xạ, tính toán che chắn phóng xạ trong quá trình vận chuyển mẫu chiếu xa
c
n
MỤC LỤC
ở đầu 10
Chương 1
thông lượng nơt g nghiên cứu
trên thế giới
12
15
15
Trang
Lời cam đoan i
Lời cảm ơn ii
Các kí hiệu iii
M
Tổng quan về các nghiên cứu các thông số đặc trưng
ron trong một số lò phản ứn
và Việt nam
1.1 Phổ nơtron của lò phản ứng
1.2 Các phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng của lò
phản ứng
1.2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh ff, nơtron trên nhiệt fepi và
nơtron nhiệt fth
1.2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt thfvà thông lượng nơtron
cộng hưởngepif 8
1.2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh
ff 18
1.2.1.3 Xác tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt/
thông lượng nơtron trên nhiệt. 18
1.2.2 Các phương pháp xác định hệ số a 19
1.3 Các nghiên cứu về ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạlên kết quả phân tích kích hoạt 29
1.3.1 Hệ số k
0 30 g nơtrontr
1.3.2 Phân bố của thông lượn ên nhiệt không tuân theo
qui luật 1/E 32 1.3.3 Các đồng vị có hệ số g 1 33
WESTCOTT. 1.3.4 Các phản ứng cản trở 35
1.3.5 Nghiên cứu ảnh hưởng của rE, a lên kết quả phân tích 37
1.4 Những vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu 42
1.4.1 Nghiên cứu phương pháp xác định các thông số đặc trưng
thông lượng 42
1.4.2 Những vấn đề tồn tại và cần nghiên cứu trên lò phản ứng hạt nhân ĐàLạt 43
7
1.4.3 Mục tiêu và các hướng nghiên cứu trong bản luận án 44
Chương 2
Nghiên cứu xác định các thông ượng nơtron
49
53
58
) , F (fth/ff),
61
64
67
2.4.3.3 So sánh một số kết quả tính toán các đặc trưng thông lượng
code MCNP với thực nghiệm 71
Chương 3
Nghiên cứu ảnh hưởng của một số thông số đặc trưng thông lượng
số đặc trưng thông l
trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
2.1 Cấu trúc lò phản ứng hạt nhân ĐàLạt 46
2.2 Nghiên cứu phương pháp đơn giản xác định hệ số
lệch phổ 1/E trong vùng nơtron trên nhiệt 49
2.2.1 Cơ sở nghiên cứu
2.2.2 Đánh giá sai số của phương pháp
2.3 Kết quảthực nghiệm xác định các thông số đặc trưng
thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của LPƯHNĐL
trong cấu hình 100 thanh nhiên liệu
2.3.1 Kết quả khảo sát phân bố thông lượng nơtron 59
2.3.2 Các thông số đặc trưng thông lượng nơtron f (fth/fepi
RCd, và hệ số a
2.4 Tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron
trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đàlạt
sử dụng code MCNP 63
2.4.1 Sơ lược về code MCNP
2.4.2 Mô hình tính toán lò phản ứng hạt nhân Đàlạt 65
2.4.3 Kết qủa tính toán một số đặc trưng thông lượng dùng
code MCNP và so sánh với thực nghiệm 67
2.4.3.1 Thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ
2.4.3.2 Phổ năng lượng 68
dùng
nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt
3.1 Nghiên cứu ảnh hưởng sai số của các thông số f, a và rE lên
kết quả phân tíc kích kích hoạt dùng các phương pháp comparator 74
8
3.1.1 Ảnh hưởng của sai số xác định a và rE vào kết qả phân u tích 75
3.1.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích 83
3.1.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định a ,
r E và f
vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt 84
3.1.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định a , rE vào kết quả phân tích
trong kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt khi chiếu có
bọc cadmium 86
3.1.5 Ảnh hưởng của chính gía trị a vào kết quả phân tích trong
kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt 92
3.2 Ảnh hưởng của thông lượng nơtron nhanh lên kết quả phân tích 95
họn phương pháp chiếu xạ tối ưu trong kênh chiếu xạ 98
ng ph 103
Chương 4
ị
110
116
16
iên
h c
H ĐÃ CÔNG BỐ 136
3.3 Lựa c
3.4 Phươ
áp lựa chọn kênh chiếu xạ
Một vài nghiên cứu áp dụng trong sản suất đồng v
trên lò phản ứng hạt nhân Đà lạt
4.1 Lựa chọn kênh chiếu mẫu tối ưu đối với các đồng vị phóng xạ
được sản xuất tại lò phản ứng hạt nhân Đà lạt 107 iếu
4.2 Xác định hệ số suy gỉam thông lượng nơtron trong mẫu khi ch
mẫu lớn - Thực nghiệm và tính toán lý thuyết 110
4.2.1 Xác định hệ số suy giảm nơtron trong mẫu bằng thực nghiệm
4.2.2 Xác định hệ số suy giảm nơtron trong mẫu bằng tính toán
sử dụng code MCNP 112
4.3 Tính toán hoạt độ và che chắn bức xạ các mẫu chiếu xạ trong
lò phản ứng hạt nhân Đà lạt dùng trong sản xuất đồng vị phóng xạ 115
4.3.1 Các code tính toán ORIGEN2 và QAD-CGGP2
4.3.2 Các thông số và điều kiện trong tính toán 1
4.4 Xác định thời gian chiếu xạ trong sản xuất đồng vị phóng xạ 124
4.5 Phân tích các nguyên tố vết trong bia TiMo và độ sạch hạt nhân của 99m99m
dung dịch Tc được chiết từ máy phát Tc chế tạo tại Viện Ngh
cứu Hạt nhân Đà lạt 127 4.5.1 Phân tícác nguyên tố vết trong bia TiMo 127
4.5.2 Xác định độ sạch hạt nhân trong sản phẩm 99mTc được chiết từ 99m
máy phát Tc 131
KẾT LUẬN 133
Chương 5 CÁC CÔNG TRÌNH
TÀI LIỆU THAM KHẢO 137