Luận Văn Nghiên cứu điều chế nhiên liệu DME từ khí tổng hợp trên hệ xúc tác CuO-ZnO/γ-Al2O3 biến tính với các

MỤC LỤC


CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN 1
1.1. TÌNH HÌNH NGUỒN NHIÊN LIỆU HÓA THẠCH HIỆN NAY 2
1.2. NHIÊN LIỆU DIMETYL ETE (DME) 2
1.2.1. Sự ra đời và phát triển 2
1.2.2. Tính chất 4
1.2.3. Ứng dụng 5
1.3. TỔNG HỢP DME 6
1.3.1. Nguồn nguyên liệu 6
1.3.2. Qui trình điều chế DME từ khí tổng hợp 7
1.3.3. Phản ứng tổng hợp DME 8
1.3.3.1. Phản ứng tổng hợp chất trung gian methanol 9
1.3.3.2. Phản ứng dehydrat hóa metanol tổng hợp DME 12
1.3.3.3. Ảnh hưởng của phản ứng Water-Gas Shift (WGS) trong quá trình
tổng hợp DME 13
1.4. XÚC TÁC TỔNG HỢP DME 15
1.4.1. Bản chất của tâm hoạt động 15
1.4.2. Vai trò của chất mang 16
1.4.3. Ưu - nhược điểm của hệ xúc tác hiện nay CuO-ZnO/γ-Al2O3 17
1.5. BIẾN TÍNH HỆ XÚC TÁC CuO-ZnO/γ-Al2O3 18
1.5.1. Hệ xúc tác CuO-ZnO/γ-Al2O3 biến tính ZrO2 18
1.5.2. Hệ xúc tác CuO-ZnO/γ-Al2O3 biến tính PdO 19
1.5.3. Hệ xúc tác CuO-ZnO/γ-Al2O3 biến tính Cr2O3 20
1.5.4. Hệ xúc tác CuO-ZnO/γ-Al2O3 biến tính MnO2 21
1.5.5. Hệ xúc tác CuO-ZnO/γ-Al2O3 biến tính CeO2 21
1.5.6. Hệ xúc tác CuO-ZnO/γ-Al2O3 biến tính NiO 22

CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM 24
2.1. NỘI DUNG NGHIÊN CỨU 25
2.2. ĐIỀU CHẾ XÚC TÁC 25
2.2.1. Thiết bị, dụng cụ, hóa chất 25
2.2.2. Qui trình điều chế xúc tác 25
2.2.2.1. Điều chế chất mang 25
2.2.2.2. Điều chế xúc tác CuO-ZnO/Al2O3 (2:1:6) 26
2.2.2.3. Điều chế xúc tác biến tính 28
2.3. NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT LÝ HÓA CỦA XÚC TÁC 29
2.3.1. Xác định diện tích bề mặt riêng của xúc tác 29
2.3.1.1. Nguyên tắc 29
2.3.1.2. Qui trình thực nghiệm 30
2.3.2. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 31
2.3.2.1. Nguyên tắc 31
2.3.2.2. Qui trình thực nghiệm 32
2.3.3. Phương pháp chuẩn độ xung (PT) 32
2.3.3.1. Nguyên tắc 32
2.3.3.2. Qui trình thực nghiệm 33
2.3.4. Phương pháp khử theo chương trình nhiệt độ (TPR) 33
2.3.4.1. Cơ sở lý thuyết 33
2.3.4.2. Qui trình thực nghiệm 34
2.3.5. Phương pháp giải hấp phụ theo chương trình nhiệt độ (TPD) 35
2.3.5.1. Nguyên tắc 35
2.3.5.2. Qui trình thực nghiệm 35
2.4. KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC 37
2.4.1. Sơ đồ thiết bị phản ứng 37
2.4.2. Thực nghiệm 38
2.4.2.1. Chuẩn bị phản ứng 38
2.4.2.2. Tiến hành phản ứng 38

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 42
3.1. NGHIÊN CỨU XÚC TÁC ĐIỀU CHẾ 43
3.2. NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT LÝ HÓA CỦA XÚC TÁC 44
3.2.1. Thành phần pha của các xúc tác 44
3.2.1.1. Thành phần pha của xúc tác CuZnAl và 2,5M-CuZnAl
(M: Pd, Ni, Cr, Mn, Ce, Zr) 44
3.2.1.2. Thành phần pha của xúc tác tối ưu Cr-CuZnAl và Mn-CuZnAl 45
3.2.2. Kết quả đo chuẩn độ xung và đo diện tích bề mặt riêng 46
3.2.3. Kết quả đo TPR 48
3.2.3.1. Các xúc tác CuZnAl và 2,5M-CuZnAl (M: Pd, Ni, Cr, Mn, Ce, Zr) 48
3.2.3.2. Các xúc tác Cr-CuZnAl và Mn-CuZnAl với hàm lượng phụ gia
khác nhau. 50
3.2.4. Kết quả đo TPD 52
3.3. HOẠT TÍNH CỦA XÚC TÁC TRONG PHẢN ỨNG TỔNG HỢP DME 55
3.3.1. Hoạt tính của xúc tác CuZnAl và 2,5M-CuZnAl
(M: Pd, Ni, Cr, Mn, Ce, Zr) 55
3.3.2. Hoạt tính xúc tác CuZnAl biến tính với hàm lượng Cr2O3, MnO2 khác nhau 61

CHƯƠNG 4. KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 65
4.1. KẾT LUẬN .66
4.1.1. Vai trò của phụ gia đối với tính chất lý hóa của xúc tác CuZnAl 66
4.1.2. Hoạt độ xúc tác 66
4.2. KIẾN NGHỊ 66
TÀI LIỆU THAM KHẢO 67
PHỤ LỤC 70