Tiến Sĩ áp dụng phương pháp mô phỏng monte carlo để nâng cao chất lượng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán d

MỞ ĐẦU

Các kỹ thuật đo bức xạ đã được phát triển không ngừng kể từ khi người ta khám phá ra hiện tượng phóng xạ. Đặc biệt, cùng với sự ra đời của đầu dò germanium siêu tinh khiết (HPGe) và Silicon (Si) trong suốt thập kỉ 1960, lĩnh vực đo phổ gamma đã được cách mạng hóa, đo phổ gamma trở thành công nghệ tiên tiến. Trong nhiều lĩnh vực của khoa học hạt nhân ứng dụng, những tính chất của bức xạ được sử dụng để đo nồng độ phóng xạ, chẳng hạn như xác định hàm lượng của các hạt nhân phóng xạ phát gamma trong các mẫu môi trường. Những đầu dò như vậy đã được đặt ở những vị trí chính yếu trong các phòng thí nghiệm phân tích phóng xạ. Việc sử dụng các đầu dò bán dẫn đã giúp tạo nên các kết quả chính xác hơn cho việc ghi nhận các bức xạ gamma của đầu dò với các năng lượng khác nhau. Ở Việt Nam từ lâu nhiều cơ sở của Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam như: Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân Hà Nội, Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt, Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM với sự trợ giúp của IAEA đã trang bị các hệ phổ kế gamma loại này trong nghiên cứu và ứng dụng phân tích mẫu môi trường hoạt độ thấp.
Năm 2002 Bộ môn Vật lý Hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM kết hợp với Vinagamma xây dựng dự án trang bị cho Phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân chuyên đề một hệ đo gamma phông thấp đầu dò HPGe. Luận án này được thực hiện trong khuôn khổ dự án trên với mục đích nghiên cứu ứng dụng hiệu quả hệ phổ kế này, đặc biệt với sự hỗ trợ của phương pháp Monte Carlo. Các công trình nghiên cứu trên thế giới liên quan đến việc sử dụng hệ phổ kế thường tập trung vào các vấn đề về hiệu suất, các yếu tố ảnh hưởng đến nó như hiệu ứng trùng phùng, hiệu ứng tự hấp thụ, sự thay đổi của hiệu suất theo năng lượng, theo khoảng cách, theo hình học của mẫu, theo bề dày lớp chết. Từ đó hiệu chuẩn hiệu suất cho cấu hình đo cần quan tâm; nghiên cứu về đáp ứng của đầu dò, đánh giá các đặc trưng của phổ gamma đo được như độ phân giải, giới hạn phát hiện, phông nền tự nhiên, miền liên tục của phổ, tỷ số P/C, tỷ số P/T; nghiên cứu các phương pháp xử lý phổ tinh tế để đạt được độ chính xác ngày càng cao, đặc biệt trong phân tích hoạt độ thấp
Có nhiều phương pháp để tiếp cận và giải quyết các vấn đề này như: thực nghiệm, giải tích, bán thực nghiệm và mô phỏng. Các thuật toán được sử dụng để xử lý phổ như phương pháp truyền thống làm khớp bình phương tối thiểu phi tuyến (phương pháp gradient, phương pháp Grid search, phương pháp Marquardt), hay hiện nay với việc phát triển ngành công nghệ thông tin, nhiều thuật toán khác ra đời với các kỹ thuật dò tìm và tối ưu thông minh như thuật toán di truyền, wavelet, heuristic Ngoài ra người ta còn tìm cách để cải tiến phổ, hạ thấp giới hạn phát hiện hay nâng cao tỷ số P/T của đầu dò như sử dụng thiết bị triệt Compton, sử dụng kỹ thuật giải cuộn phổ đo .
Mục tiêu của luận án này là nghiên cứu ứng dụng hiệu quả hệ phổ kế gamma trong phân tích hoạt độ thấp của mẫu môi trường. Để hỗ trợ việc nghiên cứu một cách nhanh chóng tiện lợi, các thử nghiệm mô phỏng Monte Carlo với chương trình MCNP được áp dụng. Nó bao gồm các phần chính như sau:
Thứ nhất, để sử dụng hệ phổ kế gamma trong phân tích hoạt độ thấp cần hiệu chuẩn hiệu suất của đầu dò theo hình học mẫu cần đo. Khi đó cần đánh giá hiệu suất của đầu dò HPGe, các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất như hiệu ứng trùng phùng tổng, hiệu ứng tự hấp thụ, sự thay đổi của hiệu suất theo năng lượng, theo khoảng cách và theo hình học mẫu.
Thứ hai, để hỗ trợ cho việc đánh giá hiệu suất đạt được độ chính xác cao, đặc biệt trong phép đo mẫu môi trường hoạt độ thấp, cần nghiên cứu về đáp ứng của đầu dò, các ảnh hưởng của hình học đo lên miền liên tục của phổ đặc biệt là vùng năng lượng thấp.
Thứ ba, khi đi qua môi trường của đầu dò với cấu hình cụ thể, tia gamma tới tương tác với đầu dò sẽ được ghi nhận thông qua các hiệu ứng trực tiếp (hiệu ứng quang điện) hoặc gián tiếp như tán xạ Compton, tạo cặp hoặc thoát khỏi đầu dò. Tùy theo hình học và cấu trúc cụ thể của đầu dò cũng như bố trí vật liệu xung quanh đầu dò mà ảnh hưởng tán xạ sơ cấp và thứ cấp lên phổ sẽ thay đổi khác nhau. Một cách tổng quát phổ đo được là kết quả của sự tương tác của hệ đầu dò lên phổ tới, làm phân bố lại dạng của phổ tới, bao gồm đỉnh toàn phần do hiệu ứng quang điện và nền liên tục từ hiệu ứng tán xạ Compton nhiều lần trong môi trường đầu dò và các vật liệu xung quanh. Do đó tốc độ đếm trên đỉnh toàn phần không thể hiện đầy đủ cường độ nguồn đi vào đầu dò. Vì vậy để đánh giá phẩm chất của đầu dò, một trong nhiều đặc trưng cơ bản của nó là tỷ số P/T (Peak to Total) hay tỷ số P/C (Peak to Compton). Các tỷ số này càng cao thì khả năng phát hiện hoạt độ thấp của hệ phổ kế càng tốt. Có nhiều cách để cải tiến các đặc trưng này như tăng thể tích hoạt động của đầu dò, xây dựng các hệ thống triệt Compton. Việc giải cuộn phổ đo (spectra deconvolution) để có được phổ gốc ban đầu bằng phương pháp toán học là một cách để cải tiến tỷ số này. Về lý tưởng có thể sử dụng việc giải cuộn như một phương pháp để xác định hoạt độ một cách tuyệt đối thông qua một phép biến đổi ngược dựa vào ma trận đáp ứng của đầu dò. Nó cho ta phổ gốc ban đầu của tia tới mà sẽ không bị ảnh hưởng bởi cấu hình, vật liệu của hệ phát hiện khi nó đi qua. Trên thực tế khó có thể thực hiện việc giải cuộn hoàn toàn do sự khó khăn trong việc xây dựng ma trận đáp ứng một cách chính xác, cũng như việc chọn lựa các phương pháp lặp để giải tìm hàm ngược. Tuy nhiên với việc sử dụng các mẫu chuẩn trong việc xác định hoạt độ, phương pháp giải cuộn trong luận án này được dùng bước đầu như một cách để cải tiến tỷ số P/T từ việc khử miền liên tục. Bằng cách đó ta có được các phổ tương ứng sau khi giải cuộn với các đặc trưng tốt giúp nâng cao khả năng phân giải, giới hạn phát hiện và độ chính xác của phép phân tích hoạt độ bằng hệ phổ kế gamma đang dùng.
Đối tượng nghiên cứu của luận án này là đầu dò HPGe ký hiệu GC2018 của hãng Canberra Industries, Inc. đặt tại Phòng thí nghiệm chuyên đề Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Tp.HCM. Nguồn và mẫu có dạng điểm, trụ và Marinelli. Đầu dò được đặt trong buồng chì được thiết kế bởi hãng Canberra cho hệ đo tương ứng.
Phương pháp nghiên cứu của đề tài luận án là sử dụng phương pháp mô phỏng Monte Carlo với chương trình MCNP để nghiên cứu thử nghiệm các vấn đề liên quan đến việc ứng dụng hiệu quả hệ phổ kế gamma HPGe. Hiệu lực của mô hình được kiểm tra liên tục bởi thực nghiệm tương ứng. Từ đó khai thác khả năng mô hình hóa chính xác cao trong bài toán vận chuyển bức xạ của MCNP để nghiên cứu sâu hơn trong vấn đề đánh giá và xử lý phổ gamma.
Nội dung của Luận án bao gồm bốn chương:
Chương 1 là phần tổng quan, trình bày tình hình nghiên cứu trên thế giới và Việt Nam liên quan đến áp dụng phương pháp mô phỏng Monte Carlo trong nghiên cứu đặc trưng của hệ phổ kế gamma môi trường có hoạt độ thấp sử dụng đầu dò HPGe; giới thiệu về hệ phổ kế gamma và các đặc trưng của nó về đáp ứng và hiệu suất – các đối tượng cần nghiên cứu trong luận án; giới thiệu về chương trình mô phỏng vận chuyển bức xạ đa năng dựa trên phương pháp Monte Carlo (MCNP) đã được xây dựng ở phòng thí nghiệm quốc gia Los Alamos, Mỹ.
Chương 2 sử dụng chương trình MCNP để mô phỏng hệ phổ kế gamma HPGe có tại Phòng thí nghiệm của Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM. Kiểm tra tính hiệu lực của mô hình đã xây dựng bằng cách so sánh kết quả mô phỏng hiệu suất đỉnh với thực nghiệm tương ứng. Từ mô hình xây dựng được đánh giá đáp ứng phổ của hệ đầu dò HPGe, nghiên cứu ảnh hưởng của sự tán xạ nhiều lần lên dạng phổ từ các vật liệu của môi trường xung quanh, nghiên cứu vùng năng lượng thấp của phổ với sự bổ sung hiệu ứng nở Doppler trong phiên bản MCNP5 sử dụng kỹ thuật SSW-SSR.
Chương 3 áp dụng mô hình MCNP hệ phổ kế đã xây dựng để hiệu chuẩn hiệu suất ghi của đầu dò. Nó bao gồm việc xây dựng chương trình kết hợp phổ mô phỏng đỉnh đơn thành phổ mô phỏng có trùng phùng, từ đó xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng tổng cho nguồn 60Co dạng điểm, khảo sát hiệu suất của hệ phổ kế với hình học mẫu thể tích Marinelli, đánh giá ảnh hưởng của matrix và mật độ lên hiệu suất ghi nhận của đầu dò. Với kết quả có được từ mô phỏng khảo sát sự thay đổi của hiệu suất theo năng lượng và theo mật độ, mối quan hệ giữa hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ theo mật độ được thiết lập. Từ đó xây dựng quy trình đơn giản để cho người phân tích có thể chuẩn hiệu suất trong việc xác định hoạt độ mẫu môi trường. Quy trình được kiểm chứng bằng cách xác định hoạt độ của 137Cs, 238U, 232Th, 40K, 226Ra trong một số mẫu chuẩn của IAEA như chuẩn IAEA – 375, chuẩn RGU1, RGTh1, RGK1.
Chương 4 xây dựng ma trận đáp ứng liên tục từng kênh bằng phương pháp mô phỏng MCNP kết hợp với kỹ thuật nội suy, sau đó sử dụng thuật toán ML-EM để khử miền liên tục phổ gamma, nâng cao tỷ số P/T của phổ gamma đối với một số nguồn hình học dạng điểm. Từ đó áp dụng trong phép đo mẫu môi trường hoạt độ thấp với hình học mẫu Marinelli.
MỤC LỤC

Lời cam đoan
Lời cảm ơn
Mục lục
Bảng các chữ viết tắt ix
Danh mục các bảng .xiii
Danh mục các hình vẽ .xvii
Mở đầu .1
Chương 1. Tổng quan .6
1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới và trong nước liên quan đến ứng dụng phương pháp Monte Carlo trong nghiên cứu đặc trưng của hệ phổ kế gamma 6
1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới 8
1.1.2. Tình hình ứng dụng phương pháp Monte Carlo trong mô phỏng vận chuyển bức xạ tại Việt Nam 22
1.1.3. Những vấn đề liên quan đến luận án .24
1.2. Hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe – các đặc trưng về năng lượng, đáp ứng phổ và hiệu suất 28
1.2.1. Đầu dò germanium siêu tinh khiết 29
1.2.2. Dạng đáp ứng của đầu dò đối với bức xạ gamma đơn năng .32
1.2.3. Hiệu suất 37
1.3. Chương trình MCNP .39
1.3.1. Giới thiệu 39
1.3.2. Các đặc trưng của phần mềm mô phỏng vận chuyển bức xạ đa năng MCNP 41
1.4. Kết luận chương 1 .44
Chương 2. Mô phỏng hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe bằng chương trình MCNP45
2.1. Mô tả hệ phổ kế gamma HPGe dùng trong thực nghiệm và mô phỏng 45
2.1.1. Đầu dò .46
2.1.2. Buồng chì 47
2.1.3. Nguồn chuẩn .48
2.2. Mô hình hóa hệ phổ kế gamma .51
2.2.1. Đánh giá độ cao xung và hiệu suất đầu dò – Tally F8 .51
2.2.2. Mô phỏng Monte Carlo hệ phổ kế gamma HPGe dùng MCNP .52
2.2.3. Kiểm tra độ tin cậy bước đầu của mô hình .55
2.3. Khảo sát hàm đáp ứng của hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe bằng chương trình MCNP 58
2.3.1. Giới thiệu 58
2.3.2. Mô phỏng hàm đáp ứng của đầu dò HPGe đối với nguồn 60Co đặt ở khoảng cách 10,6 cm so với mặt đầu dò .58
2.3.3. Khảo sát sự hấp thụ tia X đặc trưng của lớp thiếc và đồng lót ở mặt trong buồng chì 63
2.3.4. So sánh phổ mô phỏng khi có và khi không có buồng chì 65
2.3.5. So sánh phổ mô phỏng nguồn 60Co khi đặt trong buồng chì ở khoảng cách gần 2,4 cm và khoảng cách xa 10,6 cm .67
2.3.6. Nghiên cứu đáp ứng của đầu dò HPGe với gamma năng lượng thấp dưới 100 keV bằng MCNP5 với kỹ thuật SSW-SSR 68
2.4. Kết luận chương 2 .77
Chương 3. Hiệu chuẩn hiệu suất ghi hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe sử dụng chương trình MCNP 78
3.1. Hiệu chỉnh trùng phùng tổng trong hệ phổ kế gamma đối với nguồn 60Co dạng điểm bằng chương trình MCNP .78
3.1.1. Thuật toán kết hợp phổ mô phỏng đỉnh đơn thành phổ mô phỏng có trùng phùng .79
3.1.2 Các phương pháp xác định hệ số trùng phùng 80
3.1.3. Mô phỏng phổ đỉnh đơn và phổ trùng phùng đối với nguồn 60Co .81
3.1.4. Xác định hệ số trùng phùng đối với nguồn 60Co .83
3.2. Khảo sát hiệu suất của hệ phổ kế gamma HPGe đối với hình học mẫu thể tích bằng MCNP - Đánh giá ảnh hưởng của matrix và mật độ lên hiệu suất 84
3.2.1. Giới thiệu 85
3.2.2. Hình học mẫu khảo sát .85
3.2.3. Mô phỏng đường cong hiệu suất đỉnh theo matrix và theo mật độ 85
3.2.4. Áp dụng xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong một số mẫu chuẩn của IAEA 95
3.3. Kết luận chương 3 .101
Chương 4. Khử miền liên tục phổ gamma sử dụng thuật toán ML-EM và chương trình mô phỏng MCNP 103
4.1. Giới thiệu .103
4.2. Các phương pháp thực hiện .105
4.2.1. Phương pháp giải cuộn dùng thuật toán ML-EM .105
4.2.2. Mô phỏng ma trận đáp ứng bằng chương trình MCNP 107
4.2.3. Nội suy đáp ứng .108
4.2.4. Xây dựng chương trình giải cuộn phổ gamma .113
4.3. Khử miền liên tục phổ gamma của một số nguồn gamma dạng điểm bằng thuật toán ML-EM và chương trình MCNP – Đánh giá hiệu quả của việc giải cuộn 114
4.3.1. Xây dựng ma trận đáp ứng .114
4.3.2. Giải cuộn phổ đo 115
4.4. Thử nghiệm khử miền liên tục phổ gamma trong phân tích mẫu môi trường hình học mẫu Marinelli bằng thuật toán ML-EM và chương trình MCNP .119
4.4.1. Mẫu môi trường - Mẫu chuẩn – Hình học mẫu .119
4.4.2. Kết quả và thảo luận .120
4.5. Kết luận chương 4 .124
Kết luận chung .126
Kiến nghị về hướng nghiên cứu tiếp theo .130
Danh mục các công trình .131
Tài liệu tham khảo .134
Phụ lục .146
Phụ lục 1: Các đặc trưng của nguồn phóng xạ dạng điểm .146
Phụ lục 2: Thông tin về đầu dò HPGe GC2018 .148